层状三元高镍氧化物因其出色的能量密度是当下高比能锂离子电池的主流正极材料，特别是在长续航电动汽车等场景中得到了广泛的应用。研究其工作机理，特别是脱锂/嵌锂机理与电化学性能之间的联系有着非常重要的意义。而以往常用的表征手段很少有兼具高时间分辨、高空间分辨及提供元素/化学信息的能力，因此，科研人员对于三元高镍材料在单颗粒尺寸下充放电过程中的脱锂/嵌锂机制一直缺乏深入的理解。
上海科技大学许超、剑桥大学Clare P. Grey等研究人员使用电化学原位光学显微镜技术，通过建立光学信号强度与含锂量的联系，首次实时观测到单晶高镍颗粒在充电初期和放电末期（即深度嵌锂状态下的脱嵌锂过程）存在明显的锂离子分布不均一的现象。结合有限元模拟计算，进一步解析出此现象是由锂离子扩散系数显著变化造成的动力学限制（图1）。
图1: 原位光学显微镜实验结果与有限元模拟计算结果对比
研究人员进一步发现在放电末期的锂离子分布的不均一会导致放电结束时材料颗粒内部还处于缺锂状态，这也直接造成了可循环锂的损失（图2）。该发现很好地解释了高镍三元材料的首圈容量损失的问题，并为后续设计抑制此容量损失机制的方案提供了理论指导。
图2: 不同充放电状态下锂离子在NMC单晶颗粒内的分布