科研进展|即插即用:上科大李健课题组开发可调控多功能催化材料

时间:2022-04-13浏览:10设置

      近日,上海科技大学物质科学与技术学院李健课题组利用合成生物学、化学及材料科学等多学科交叉技术开发出可调控的“即插即用”多功能催化材料,相关成果在线发表于国际知名学术期刊ACS Catalysis

  

在蛋白质-高分子聚合物的缀合物(protein-polymer conjugates)中,高分子聚合物以共价键结合到蛋白质上,可提高蛋白质的稳定性和生物相容性,同时也赋予蛋白质温度响应和自组装性能等特性,被广泛应用于生物医药、生物技术和纳米技术等领域中。为制备蛋白质-聚合物缀合物,人们通常采用原子转移自由基聚合等化学方法,使高分子聚合物与蛋白质进行耦合,但是这一耦合过程往往涉及较为苛刻的试剂与化学反应,会造成蛋白质(如酶)的功能或活性损失;此外,一旦蛋白质-聚合物缀合物被合成,它们的性质及功能也就固定了,难以再做进一步的功能化开发,限制了后续对该缀合物的更多潜在应用研究。

针对上述问题,李健团队提出了一种制备蛋白质-聚合物缀合物的新策略,既可以最大程度地保护目标蛋白(如酶)的催化功能,又可以作为一种通用材料,被不同类型的催化剂(例如生物催化剂或纳米催化剂)再次功能化后进行催化反应。

研究人员选取一种无催化功能的骨架蛋白,首先通过合成生物学手段将非天然氨基酸定点引入该骨架蛋白,同时在其上融合SpyTag肽段作为后续功能化的抓手。其次通过化学方法对非天然氨基酸位点进行高分子聚合反应,制备出通用型蛋白质-聚合物缀合物。随后在温和的反应条件下,利用生物“点击”化学反应(click reaction)(即SpyTag-SpyCatcher反应)将不同的功能基团与缀合物进行连接,进而形成“功能基团-骨架蛋白-高分子聚合物”的复合物,该复合物即可行使功能基团的催化功能。理论上,这一通用型蛋白质-聚合物缀合物可与任何催化功能基团通过“点击”反应进行“即插即用”式功能化,实现可调控的催化反应。

为了便于缀合物的应用,研究人员还将缀合物制成水凝胶,并分别选取了绿色荧光蛋白、生物催化剂(酶)以及纳米金催化剂对缀合物进行功能化。结果表明,这些功能分子均可成功与水凝胶中的缀合物通过“点击”反应进行耦合,并能保持自身的相应功能。有趣的是,功能化的凝胶催化材料还能按照预先设计实现酶促-化学级联催化反应。这一“即插即用”多功能催化材料的开发在化学合成、工业/生物催化以及生物医药等领域具有广泛的应用前景。

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图. (a) “功能基团-骨架蛋白-聚合物”制备过程示意图。(b) 功能化缀合物水凝胶材料实现酶促-化学级联催化反应。

上科大物质学院博士后刘雨诗为论文第一作者,李健教授为唯一通讯作者,上海科技大学为第一完成单位。

  

论文标题:

Plug-and-play functionalization of protein-polymer conjugates for tunable catalysis enabled by genetically encoded “click” chemistry


论文链接:

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00846


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