凝聚态体系中由于存在电荷、自旋、轨道等多种自由度，它们相互配合和竞争可以衍生出很多非平凡的物理结果，因此一直是人们研究的热点和新奇物性的实现平台。然而，正是由于多自由度的耦合，对于某种实验观测到的宏观物理现象主要是由何种微观机制所导致这一问题，在很多情况下难以理解清楚。其中非常具有代表性的问题是在过渡金属元素构成的半导体/绝缘体中，电子的能隙究竟是由电子电荷关联导致的，还是由电子自旋关联导致的，长久以来答案一直模糊不清。近日，我校物质学院助理教授李刚、柳仲楷和郭艳峰的研究团队通力合作，成功揭示了在低维量子体系CrSiTe3中电子关联所扮演的重要作用，首次明确地指出了该体系中的电子能隙主要源于电子间的库仑排斥作用。该项工作近日以“Unveiling Electronic Correlation and the Ferromagnetic Superexchange Mechanism in the van der Waals Crystal CrSiTe3”为题在国际顶尖物理杂志《Physical Review Letters》发表。
除了由于电子未占据和完全占据两种情况所导致的传统能带绝缘体外，在能带部分填充的凝聚态体系中也可以形成绝缘态，常见的机制有两种：
一是过渡金属化合物中由于存在着未填满的d壳层电子，在洪德作用下会产生非零的局域净磁矩。在晶格场和其他因素的作用下，这些局域磁矩可以在宏观范围内产生集体耦合，形成长程磁有序。磁性长程序的存在使得自旋向上和自旋向下的电子感受到不同的势场，从而显著的改变电子的能带结构，将体系从金属转变为绝缘体。
二是过渡金属化合物的另外一个重要特点，是其d壳层电子的能带通常都具有较小的带宽，即d电子倾向于在空间中一个非常局域的范围内运动，因而具有的动能相对较弱。与此相比，电子-电子间的库仑排斥作用变得不可忽略，甚至在很多情况下起主导作用。在电子半填充的情况下，如果电子间的库仑排斥足够强，体系会倾向于每个格点/轨道仅占据一个电子。因为如果有两个自旋相反的电子同时暂居在一个格点/轨道上，那么这两个电子间的排斥力会使得体系的总能量升高，体系会因此变得不稳定。这样，电子会因为彼此间的强库仑排斥而固化在自己原有的位置上不动，体系也因此从金属变成绝缘体，即Mott绝缘体。
在过渡金属化合物中，由于上述两种机制（未配对d电子导致的局域磁矩和电子强关联）共存，通常情况下很难明确地证实一个半导体/绝缘体能隙的真正起源。同时，由于电子关联在极限情况下可以导致净自旋相互作用，因此人们常说在过渡金属化合物中电子关联和磁性是密不可分的，这为理解电子能隙的来源进一步增加了难度。
为了理解过渡金属化合物中电子关联和磁性之间的竞争和共存关系，本研究首先通过制备高质量的层状晶体CrSiTe3，进而通过角分辨光电子谱获得其电子色散关系。实验证实该体系在低温下（< 33K）存在铁磁长程序，同时发现在高于铁磁转变温度时该体系仍然保持绝缘特性。相对于低温的电子能隙，高温情况下测量得到的电子能隙显然不是由于铁磁长程序导致的，其起源亟待理解。通过结合第一性原理和量子多体方法，科研人员发现该高温电子能隙可以完全通过电子-电子关联解释。该材料特殊的局域结构，使得d轨道在近似于立方的晶体场下发生劈裂，而d电子半占据在其中部分轨道上，狭窄的d轨道能带使得电子间的关联作用显著增强。该体系完美地符合了Mott转变所必需的条件，在电子关联作用下会发生金属-绝缘体相变（如附图一左半部分所示）。电子相互作用将费米面附近的d电子能带劈裂成上下Hubbard带，并进一步将下Hubbard带推至Te-p轨道之下。Te-p轨道具有十分可观的自旋-轨道耦合作用。当同时考虑了电子关联和自旋轨道相互作用后，计算得到的电子能带与角分辨光电子谱实验测量得到的电子能谱高度符合（见附图一最右侧的对比）。
该工作将低维磁性系统的研究目光从磁性本身引导到电子关联，并通过对CrSiTe3的研究揭示了在这些体系中电子关联可能是比磁性关联更为本质的电子属性，极大地丰富了我们对于低维磁性系统的理解，并且提供了一种潜在的调控磁性转变温度的微观机制。
该论文的两位并列第一作者张嘉鑫和蔡潇婵是物质学院2015级本科生，助理教授李刚、柳仲楷、郭艳峰为共同通讯作者。上海科技大学为论文的第一和通讯单位，该工作是上科大从材料制备、实验表征到理论计算、微观理解的全链条式合作的成果。合作者包括上海科技大学的助理教授张石磊、南京大学的袁洪涛教授课题组、清华大学的杨乐仙教授和牛津大学的陈宇林教授。该工作得到了上海科技大学启动资金，上海高校特聘教授、国家自然科学基金（Grant No. 11674229, No. 11874263）以及国家重点研发计划的支持，并得到了校图信中心和物质学院超算平台、公共测试平台的大力支持。
文章链接：
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.047203
层状材料CrSiTe3中电子关联导致的金属绝缘体相变
左起：郭艳峰、蔡潇婵、张嘉鑫、柳仲楷、李刚