近日，我校物质学院杨波课题组在复杂催化反应网络自动生成与快速筛选研究方面取得了重要进展。该工作以Rh(111)表面合成气（CO+H2）转化制乙醇为模型反应，通过发展新程序算法生成了包含108个基元步骤的反应网络，并利用2000组泛函计算基元步骤中的各物种能量，实现了对反应网络的多角度分析。该成果以“Automated Generation and Analysis of the Complex Catalytic Reaction Network of Ethanol Synthesis from Syngas on Rh(111)”为题发表在国际知名学术期刊《ACS Catalysis》。
由于催化剂表界面的化学反应包含大量中间体和多种反应路径，通常研究者为了降低催化反应网络研究的复杂度而选择性地忽略一些中间体，然而这种人为的干预可能会导致催化反应研究结果的偏差。特别是对于包含C1和C2/C2+之间转化的复杂反应，可能需要考虑数千个基元步骤，这使得在催化研究中处理这类复杂的反应网络仍然具有极高挑战性，也为进行大规模催化剂筛选的工作制造了困难。
研究人员通过利用自主发展的程序自动生成复杂反应网络，并结合课题组前期发展的表面催化反应复杂网络优化方法（J. Phys. Chem. C, 2019, 123, 50, 30389，入选ACS Editors’ Choice），对Rh(111)表面合成气转化制乙醇各种不同路径的可能性进行讨论。该工作对反应网络进行优化后得到了6种出现频率高于0.05的反应路径，其中包含的步骤包括CO活化，C-C偶联以及相应的加氢反应等。此外，研究发现CHCO*是C-C偶联反应中的主要中间产物，同时整个反应的决速步骤为CH3CH2O在O原子上的加氢。此项研究结果为快速揭示催化反应机理提供了新的方法，也将对新型催化剂的设计提供帮助。整个方法已经整合在课题组使用Python语言开发的“CatNet”程序包中，将在完善接口和文档后开源，提供给理论催化的研究人员使用。
该论文中，物质学院2018级硕士研究生顾汤捷为第一作者，2017级硕士研究生王宝川和2017级博士研究生陈姝樾为共同作者，杨波教授为通讯作者，上科大为第一完成单位。该研究获得了国家自然科学基金委员会“碳基能源转化利用的催化科学”重大研究计划培育项目及上科大启动经费支持，相关计算在校图信中心高性能计算平台完成。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c00630
图示一：合成气在Rh催化下转化为乙醇和水的示意图
图例二：Rh(111)晶面上合成气转化生成乙醇的可能反应路径