同步辐射光源助力物质学院科研人员发现新型拓扑量子材料家族和揭示双电层结构

时间:2016-10-04浏览:409设置

以同步辐射光源为核心的大型用户装置是材料表征技术的前沿设施。近期,我校物质学院光子科学与凝聚态物理研究部的多个课题组通过利用和发展基于同步辐射光源的先进光电子能谱技术,在多个研究领域取得重要进展。

拓扑材料是近年来广泛研究的一类具有重要科研价值和应用前景的新型量子材料,10月4日公布的2016年诺贝尔物理奖正是表彰了David J. Thouless、F. Duncan M. Haldane、J. Michael Kosterlitz等三位科学家在物质拓扑相变和拓扑相领域的理论发现。从2010年起,具有众多独特物理性质(例如非平庸磁性、超导、重费米子行为等)的Heusler家族材料就引起了该研究领域的广泛兴趣。如果能在该族材料中发现拓扑非平庸的电子结构,那么多达数百种的Heusler材料体系将是寻找新型拓扑相(例如拓扑超导体、量子反常霍尔效应等)的肥沃土壤。然而在过去几年的不懈努力中,Heusler材料中的拓扑电子结构始终没有被发现。

《Nature Communications》9月27日在线发表了我校物质学院光子科学与凝聚态物理研究部柳仲楷助理教授(第一作者)、颜丙海副教授和陈宇林特聘教授(通讯作者)的工作【1】。他们首次成功利用角分辨光电子能谱技术在一组稀土Heusler材料LnPtBi (Ln=Lu、Y)中发现了独特的拓扑表面态,并且通过计算重现了实验发现,证实了该族材料的拓扑非平庸性。另外,与拓扑绝缘体不同的是,该体系中的拓扑表面并非存在于体的能隙中而是在能量上与价带重叠,从而该展现了拓扑表面态非凡的抗扰性。由于LnPtBi材料是不具有空间反演对称性的超导体,此次发现的非平庸拓扑电子态更使该体系成为寻拓扑超导体、混合宇称超导库珀对和Majorana费米子的有力候选材料,而在该系列材料里还发现了众多具有Rashba劈裂的表面态,这为自旋电子学的应用奠定了基础。

在电化学领域,双电层(electrochemical double layer)这一概念早在19世纪由Hermann von Helmholtz提出,是现代电化学领域中一个至关重要的研究课题。自双电层概念提出至今,世界范围内的科学家提出了许多理论模型预言其结构和电势分布。但是由于实验技术手段存在局限,如何在实验上直接探测这一厚度约仅10纳米的固/液界面薄层并验证这些理论模型,成为一个巨大挑战。我校物质学院光子科学与凝聚态物理研究部刘志特聘教授(共同通讯作者)课题组联合伯克利国家实验室先进光源,首次利用近常压X射线光电子能谱原位探测位于固/液界面的电化学双电层电势分布,取得了重要进展,相关研究成果在《Nature Communications》8月31日线上发表【2】。

固/液界面的研究不管是对蓄电池还是燃料电池都是至关重要的。在电池中,电荷在电化学双电层即电解液中的电荷层与电极之间运动,并且电极表面的化学活性与电化学双电层的化学机理也具有十分密切的联系,研究电池中的固/液界面,对于电池中的微观机制以及提高电池的性能都具有非常重要的意义。刘志课题组在极化条件下利用近常压光电子能谱,研究了电池中阴极与电解质界面处的电化学双电层的电位分布,直接给出了电压降及零电荷电势的分布结果,并通过理论模拟了电化学双电层处的电场分布,这是科学家首次利用这种方法来研究电池的固/液界面,并给出了一个直观的图像。这种研究方法不仅仅局限于特定的固/液界面,它具有普适性,为研究更加复杂的电化学双电层(如在光敏界面研究氧化还原反应、非水电解液等)打开了一扇大门。另外,这项研究结果将不仅有助于电化学领域理论体系的建立,还为新材料的设计、生物、化学等领域的发展助力。本成果发表之后被劳伦斯伯克利国家实验室等多家机构作为科学亮点报道【3】。该工作得到了国家自然科学基金、中科院上海科学研究中心等相关研究计划的支持。

【1】文章链接:http://www.nature.com/articles/ncomms12924

【2】文章链接:http://www.nature.com/articles/ncomms12695

【3】https://nature.altmetric.com/details/10948367/newshttp://newscenter.lbl.gov/2016/08/31/chemistry-with-tender-x-rays


图1: (a) Heusler材料 LuPtBi (111)方向的费米面展现出丰富的表面态结构。 (b,c) 在动量空间布里渊区中心 (b) 和边界上(c)的费米面精细结构。 (d, e) LuPtBi在布里渊去中心和边界的三维电子结构,在中心区直接显示出了拓扑表面态以及狄拉克点(见d) 


图2: 在极化条件下利用近常压光电子能谱探测电化学双电层



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